近日，best365官網(wǎng)材料與化工學(xué)院易兵教授領(lǐng)銜的“環(huán)境功能材料與污染控制”湖南省高?？萍紕?chuàng)新團隊青年教師蘭東輝副教授與貴州大學(xué)陳鵬博士、湖南大學(xué)尹雙鳳教授合作在光催化析氫協(xié)同選擇性胺氧化中取得突破性進展，相關(guān)研究成果以“Polarization Reorientation of Carbon Nitride Induced by Local Bridge Donor for Boosting Photocatalytic H2 Evolution Integrated with Selective Amines Oxidation”為題在國際知名期刊《ACS Sustainable Chemistry & Engineering》（JCR一區(qū)，TOP期刊，IF = 9.2）上發(fā)表。蘭東輝為共同通訊作者，best365官方網(wǎng)站登錄入口為通訊單位。
光催化有機氧化協(xié)同制氫因其在制氫的同時可以獲得高附加值的有機產(chǎn)物而受到研究者的廣泛關(guān)注。亞胺作為具有生物活性的含氮有機化合物，已在醫(yī)學(xué)和生物學(xué)領(lǐng)域得到廣泛應(yīng)用。通過光催化選擇性氧化伯胺生成相應(yīng)的亞胺因其無污染和成本效益高的特點備受關(guān)注。因此，利用光催化技術(shù)同時實現(xiàn)質(zhì)子H還原和選擇性氧化伯胺生成相應(yīng)的亞胺無疑是雙贏的策略。然而，光催化析氫協(xié)同芐胺氧化存在反應(yīng)活性低且需要用到溶劑等問題。
團隊緊密圍繞國家重大戰(zhàn)略需求，以科技創(chuàng)新支撐“碳達(dá)峰碳中和”工作，開展光催化產(chǎn)氫研究，提出了一種簡便的策略，在氮化碳的庚嗪單元之間成功引入了P=N連接子，促進了激子的解離和電荷的分離，提升光催化芐胺氧化及聯(lián)立產(chǎn)氫的性能。PCN-3在光照3 h不加任何溶劑和助催化劑的情況下表現(xiàn)出優(yōu)異的產(chǎn)氫速率（388 μmol·g-1·h-1）和芐胺氧化速率（417 μmol·g-1·h-1），約為P-C3N4的4倍。PCN性能的顯著提高主要歸因于P=N鍵作為施主單元重新分配電子云密度，局域電荷極化進而增大了內(nèi)建電場，使其更有利于激子解離和電荷分離。這項工作不僅為定向控制C3N4中的雜原子位置提供了一種簡單的方法，同時也為實現(xiàn)芐胺選擇性氧化聯(lián)立產(chǎn)氫提供了一種有效的催化劑。
該工作依托環(huán)境催化與廢棄物再生化湖南省重點實驗展開，得到了湖南省自然科學(xué)基金（No.2023JJ30188）的支持。
論文鏈接：https://doi.org/10.1021/acssuschemeng.3c00817
（審核：劉洞波 嚴(yán)明 楊歡）
